物理学院叶全林教授团队在Advanced Functional Materials上发表研究论文

物理学院叶全林教授团队在Advanced Functional Materials上发表研究论文

近日，物理学院叶全林教授团队采用离子液体双电层超强电场技术实现了四氧化三铁Verwey相变的调控。相关研究成果以“Modulating the Verwey transition of epitaxial magnetite thin films by ionic gating”为题发表在Advanced Functional Materials (IF: 18.808)上。

近年来，四氧化三铁因具有远高于室温的居里温度和高自旋极化率，被认为是未来自旋电子学器件应用中最具潜力的材料之一。作为一种典型的强关联氧化物，四氧化三铁随温度降低会在125 K发生“指纹式”的金属-绝缘体相变。该相变由荷兰科学家E. J. W. Verwey在1939年首先发现的，常被称为Verwey相变，对应的低温绝缘相被称为Verwey相。尽管E. J. W. Verwey最早指出，该金属-绝缘体相变是由电荷有序化造成的，但长期以来，其确切的物理机制仍是未解之谜。2012年，爱丁堡大学的J. P. Attfield团队发现，四氧化三铁低温相的电子结构为三极化子（trimeron），这一发现成为揭开谜团的关键。因而，四氧化三铁低温相的形成及调控成为了深入研究Verwey相变物理机制的热点课题。

叶全林教授团队采用离子液体双电层超强电场技术成功实现了四氧化三铁Verwey相变的调控。团队采用磁控溅射法在氧化镁单晶基底上外延生长了高品质的四氧化三铁薄膜，随后，以离子液体为栅极介质，制备了双电层场效应管，并通过在300 K施加正的栅极电压实现了可控的氢离子注入和氧空位诱导。研究发现，氢离子和氧空位的出现在一定程度上破坏了三极化子结构，并同时产生了新的金属态导电通道，进而抑制了低温Verwey相的产生，实现了低温相的绝缘–金属转变。更进一步研究表明，离子液体调控前后，薄膜的反常霍尔系数发生了由负到正的转变。这是由于离子液体超强电场注入的氢离子和诱导的氧空位引起了晶格结构的畸变，进而对电子轨道构型和关联电子自旋取向的调控所致。

图1离子液体电场调控器件示意图(a)及器件在220 K(b)和300 K(c)施加栅

0)或阴离子(VG<0)至样品表面，形成双电层。由于该双电层厚度仅约1 nm，电容可高达10 μF/cm2，因此，只需几伏的栅极电压就可获得高达10 MV/cm的超强电场。相比于传统的场效应管，离子液体超强电场可将载流子浓度提升至1014~1015 cm-2，从而可在绝缘体、半导体甚至金属中诱导出奇特的量子相变。同时，离子液体超强电场也可以通过诱导氧空位或注入氢离子实现电化学调控。对于四氧化三铁薄膜，研究发现，在220 K的静电场调控下，无论施加正的或负的栅极电压都无法有效调控Verwey相变（图1b）；但在300 K施加正的栅极电压时，随着栅极电压的增大，低温相逐渐由绝缘相变为金属相（图1c）。

图2离子液体调控低温绝缘体-金属相变的原理

进一步研究发现，源漏电流IDS随栅极电压（VG= 4 V）的开启会急剧上升，而当栅极电压撤去后，源漏电流并没有急剧降至初始值（图2a）。该结果说明施加栅极电压的过程中存在电化学效应。此外，在给定栅极电压（VG= 5.0或5.5 V）时，源漏电流随电压施加时间的变化呈现出两种不同的电化学过程（图2b），即最初阶段的氢离子注入和后续阶段的氧空位形成。同一个栅极电压，施加不同时间后测得的不同源漏电流值代表着不同的状态。以源漏电流值为调控参数，随着源漏电流增大，低温相也逐渐由绝缘相变为金属相（图2c）。因此，低温相的绝缘-金属转变是由离子液体超强电场引起的电化学效应，即氢离子的注入和氧空位的诱导所致（图2d）。

图3 离子液体调控导致反常霍尔

因四氧化三铁是典型的强关联电子材料，其磁电输运性能也得到了离子液体超强电场的有效调控。研究发现，随着栅极电压的增大，磁阻逐渐变小（图3a）。值得一提的是，离子液体调控前后，反常霍尔系数发生了由负到正的转变（图3b）；当栅极电压VG = 5.0 V时，霍尔电阻率在低磁场处还存在一个平台，它是由反常霍尔系数为正的和负的两种成分的叠加形成的（图3c），该平台反映了反常霍尔系数变号的中间过渡过程。进一步的分析表明，反常霍尔系数的变号是由于离子液体超强电场注入的氢离子和诱导的氧空位引起了晶格结构的畸变，进而对电子轨道构型和关联电子自旋取向的调控所致。

研究成果将进一步促进四氧化三铁Verwey相变谜团的揭开，也将为研究类似强关联氧化物的金属–绝缘体相变现象的电荷、自旋、轨道、及晶格等自由度之间相互关联的物理机制提供关键的技术方案。

物理学院2016届硕士研究生侯延亮为论文第一作者，物理学院叶全林教授和荷兰格罗宁根大学叶剑挺教授为论文通讯作者，杭州师范大学为第一完成单位。课题得到了国家自然科学基金、国家留学基金委公派访学项目、浙江省自然科学基金和欧洲研究理事会等资助与支持。

人物简介

叶全林，理学博士，教授，浙江省高校中青年学科带头人，日本学术振兴会（JSPS）外国人特别研究员奖学金获得者。长期从事凝聚态物理学中的纳米磁性材料、半导体材料、强关联氧化物的前沿研究，主持国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、高层次留学回国人员（团队）在杭创新创业项目等。迄今已在Advanced Functional Materials, Nano Letters, Physical Review B, Applied Physics Letters，Chinese Physics Letters等期刊上发表论文50余篇。

侯延亮，物理学院2016届硕士研究生，在校期间主要研究方向为磁性薄膜制备及其磁电输运性能研究。

来源：物理学院

文字：叶全林编辑：叶子怡

责任编辑：陈鑫田盛监制：周志琴

出品：党委宣传部、校融媒体中心

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